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Hiro Hamada è un ragazzino di quattordici anni che vive nella tecnologica San Fransokyo (un incrocio tra San Francisco e Tokyo). Una notte partecipa a un incontro di bot duelli (incontri clandestini, dove gli sfidanti fAnno combattere dei robot costruiti da loro stessi) e vince una grossa somma di denaro. Dopo la vittoria, però, alcuni giocatori decidono di impartirgli una lezione, capitanati da Yama, il campione locale. Hiro riesce a fuggire con l'aiuto del fratello Tadashi. Vengono tutti fermati dalla polizia ed arrestati perché scommettere sui bot duelli è reato. Hiro e Tadashi vengono poi rilasciati. Una volta a casa, Tadashi porta Hiro al San Fransokyo Institute of Technology e lo presenta ad alcuni suoi colleghi. Il fratello gli mostra qui il robot Baymax, progettato per dare ogni tipo di assistenza medica e sanitaria registrata all'interno del suo chip medico.

Convinto di entrare all'istituto, Hiro porta un progetto alla serata di ammissione e realizza dei microbot: minuscoli robot che, controllati telepaticamente, sono in grado di aggregarsi e assumere qualsiasi forma voglia chi indossa lo strumento di controllo; in questo modo Hiro prevale su tutti gli altri candidati e viene ammesso tra gli studenti. Assiste alla presentazione anche l'imprenditore Alistair Krei, che propone a Hiro di vendergli i microbot. Un attimo dopo l'istituto va a fuoco e Tadashi entra cercando di salvare il professor Robert Callaghan, ma muore a causa di un'esplosione. La perdita del fratello segna Hiro, che si isola da tutti per settimane. Un giorno Hiro, fattosi male, esclamando di dolore attiva accidentalmente Baymax, che Tadashi aveva portato a casa tempo prima, subito dopo i due trovano nella felpa di Hiro un microbot, ancora attivo, per cui a Hiro appare difettoso: tutti i microbot e il trasmettitore neurale sono stati distrutti nell'incendio e quindi il microbot rimasto non potrebbe attivarsi. Il robot e Hiro arrivano a un capAnnone abbandonato, nel quale Hiro scopre che qualcuno sta producendo i suoi microbot, che si animano e li attaccano; a controllarli è Yokai, un misterioso individuo che porta sul viso una maschera kabuki. Hiro torna a casa e realizza un'armatura per Baymax con un chip da combattimento per scoprire di più sul criminale mascherato.

Dopo uno scontro, Baymax riconosce il gruppo sanguigno dell'uomo e riesce a individuarlo in una vecchia isola abbandonata. Hiro arriva sull'isola insieme a un gruppo di colleghi di Tadashi e lì scoprono che Alistair Krei aveva finanziato un progetto noto come "Rondine Silente", un portale capace di teletrasportare un veicolo da un punto all'altro del pianeta: il portale aveva avuto un'avaria e la pilota che aveva eseguito il test del mezzo non era tornata indietro; quindi evidentemente il ladro dei microbot è Krei, che sta recuperando i pezzi del portale per ricominciare l'esperimento. Proprio in quel momento l'uomo mascherato attacca la squadra ma viene battuto.

Nello scontro, l'uomo mascherato si rivela, però essere il professor Robert Callaghan, il quale rivela di essere riuscito a salvarsi dall'esplosione, usando i microbot come scudo e lasciando Tadashi nella sua morte. Hiro, furioso, toglie il chip sanitario a Baymax, mantenendo solo il chip da combattimento e ordinandogli di distruggere Callaghan. Baymax tenta di eseguire l'ordine, venendo bloccato però dagli altri che gli rimettono il chip sanitario, facendolo rinsavire e permettendo a Callaghan di scappare con l'ultimo pezzo del portale. Hiro, tornato a casa, tenta di rimuovere di nuovo il chip sanitario ma Baymax lo ferma, chiedendogli se sopprimere Callaghan lo farà sentire meglio e per alleviare la sua perdita gli fa vedere tutti i tentativi di Tadashi di crearlo. Vedendo il video Hiro non riesce a trattenere le lacrime, ma capisce che questo non è quello che avrebbe voluto il fratello e si riappacifica con i suoi amici, che l'hAnno raggiunto per fargli vedere una cosa, che è il seguito del filmato: la pilota che era rimasta vittima dell'incidente era Abigail, figlia di Callaghan, e questi aveva tentato invano di segnalare a Krei l'anomalia del portale; quindi a causa dell'imprenditore il professore ha perduto la figlia e ora vuole ricostruire il portale per vendetta.

Difatti poco dopo Callaghan attiva il portale sopra una nuova costruzione realizzata da Krei, cercando di fare demolire l'azienda facendola cadere nel portale. Hiro ha un'idea, che consiste nel non puntare alla fonte del potere di Callaghan, bensì al potere stesso: il ragazzo e i suoi compagni prendono a smantellare gli aggregati di microbot lasciando cadere i singoli robot nel portale; in questo modo Callaghan inizia a perdere potere e, quando non ha più robot, Baymax gli distrugge la maschera, rendendolo inoffensivo. Il portale rimane ancora attivo e Baymax rileva la presenza di qualcuno all'interno: è Abigail, che non è morta ma in iper-sonno dal giorno dell'incidente. Hiro e Baymax vAnno all'interno del portale e la trovano, ma Baymax non riesce a tornare indietro a causa di un colpo subito, e con una spinta di un pugno-propulsore manda indietro Hiro con la ragazza. Callaghan intanto viene arrestato e non solo non vedrà mai più sua figlia per il resto della sua vita, ma si pente dei suoi crudeli crimini al punto di voler essere perdonato, ma ormai è troppo tardi.

Tempo dopo Hiro, iscritto all'Istituto di Tecnologia di San Fransokyo, trova nel pugno di Baymax il chip sanitario del robot, che contiene tutta la programmazione originale e la memoria delle esperienze passate da Baymax: Hiro ricostruisce il robot, si ricongiunge a esso e più tardi riunisce i compagni di lotta; nascono così i Big Hero 6.

Dopo i titoli di coda, Fred scopre a casa sua il covo segreto di un supereroe. In quel momento sopraggiunge suo padre, un supereroe in pensione, che gli dice che hAnno molto di cui parlare.